Hydrogeochemical characteristics and significance of produced water from coalbed methane wells in Fukang Mining Area
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摘要:
为探究阜康矿区煤层产出水的水文地球化学特征、火烧区滞水层和煤层水的补给关系以及水化学演化模式，采集了该矿区3个井区的煤层气井产出水样，开展了离子浓度、矿化度、氢氧同位素以及溶解无机碳同位素的测试及展布特征分析，并采用对比、分析方法，结合构造特征和水文地质条件进行了分析。研究表明：3个井区的煤层气井产出水以Na−HCO3和Na−HCO3·Cl型水为主，矿化度较高；火烧区滞水层是C井区煤层水的重要补给来源，从火烧区滞水层处向阜康向斜轴部呈现出补给区向滞流区过渡的特征；3个井区的氢氧同位素均落在大气降水线附近，且C井区的氢氧同位素表现出明显的18O漂移特征，主要因为地下水在火烧区滞水层发生了18O漂移；C井区煤层气井产出水的δ13CDIC的值最大，表明微生物作用强烈，存在次生生物气；3个井区的溶解无机碳同位素与硫酸根含量呈负相关关系，且与产气量的相关性明显，可作为判识次生生物煤层气富集有利区的参考因素。
Abstract:In order to explore the hydrogeochemical characteristics of coal seam water produced in Fukang Mining Area, the recharge relationship between stagnant aquifer and coal seam water in the fire area and the water chemical evolution model, this study collected water samples from coalbed methane wells in three well areas of the mining area, and carried out the test and spread characteristics of ion concentration, mineralization, hydrogen-oxygen isotope and dissolved inorganic carbon isotope, and analyzed by comparative and analysis methods, combined with structural characteristics and hydrogeological conditions. Research shows that the produced water of coalbed methane wells in the three well areas is mainly Na-HCO3 and Na-HCO3·Cl type water with high salinity; the stagnant water layer in the burning area is an important source of coal seam water supply in well C, and the transition from the stagnant water layer in the burning area to Fukang inclined axis is characteristic of the recharge area to the stagnant water area; the hydrogen-oxygen isotopes in the three well areas all fell near the atmospheric precipitation line, and the hydrogen-oxygen isotopes in the C well area showed obvious 18O drift, which was mainly due to the 18O drift of groundwater in the stagnant water layer in the burning area; the value of δ13CDIC in the produced water of coalbed methane wells in C well area was the largest, indicating that the microbial effect was strong and secondary biogas existed; the dissolved inorganic carbon isotopes in three well areas were negatively correlated with sulfate concentration, and the correlation with gas production was obvious, which could be used as a reference factor to identify the favorable area for secondary biological CBM enrichment.
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煤层气产生于成煤过程，以甲烷为主，主要以吸附态的形式赋存煤层中[1]。煤层气的排采需要通过排水降压，通过这种形式排采出来的水通常被称为煤层气井产出水；煤层水径流过程与煤层气密切相关，且煤层水从径流到滞流以及排采的整个过程与煤岩发生各种化学物理作用，导致不同煤层气井产出水的化学特征不一。不同的水化学特征反映了煤层水在地下径流过程中的不同作用，可以通过分析煤层水的演化模式为煤层气成藏和赋存规律提供指示，这对煤层气的勘探开发有着重要的价值[2-5]。
煤层气的成因类型分为生物成因、热成因、混合成因，这与煤层所处的水文地质环境有着重要的关系。通过对煤层气井产出水的离子浓度、矿化度、溶解无机碳同位素等指标，分析次生生物成因所必需的产甲烷菌的活性及最佳生存环境等可推测该地区煤层气的成因是否有次生生物成因[6-8]。阜康矿区北部由于构造抬升、地层风化等作用将煤层暴露至地表，容易引发煤火，煤层火烧形成了1条烧变岩带，火烧区的烧变岩带裂隙发育，富水性及导水性较强，大气降水和冰雪融水经过火烧区时在火烧区的底部形成了火烧区滞水层[9]。研究火烧区滞水层对煤层水的补给关系可以间接说明火烧区滞水层是否通过为煤层次生生物气提供营养物质和菌类补给的方式对该区煤层气进行气源补给。为此，对阜康矿区3个井区的煤层气井产出水的水文化学特征做了分析，并针对C井区开展了火烧区补给条件下的水化学演化模式研究，以期为火烧区水文地质特征对煤层气富集成藏的控制研究提供依据。
1. 矿区地质概况
1.1 矿区构造及含煤地层
阜康矿区位于准噶尔盆地南部的博格达山北缘逆冲推覆体的山前断裂带上，总面积约1 365 km2。区内断裂多以北西西向、东西向和北东东向为主，断裂性质多以压性为主。区内褶皱大多为紧闭型，并在其两翼发育有很多大角度逆冲断裂和小断裂。北东东走向的阜康断裂和妖魔山断裂构成了本区的基本构架，并具有东西分段的特征。受北西西向的五工断裂和北东东向的西沟断裂的控制，自西向东分为3段：①五工沟断裂以西为西段，其整体为一复褶皱，由阜康向斜、阜康背斜、南阜康背斜组成，其褶皱多呈紧闭型，两翼派生出一系列高角度仰冲逆断裂；②五工沟断裂至西沟断裂之间为中段，其整体为一单斜；③西沟逆断裂以东为东段，其整体为黄山−二工河向斜。
矿区内构造较为复杂，主要有阜康逆掩断层（F1）、妖魔山逆断层（F4）、古牧地背斜（M1）、阜康向斜（M3）、七道湾背斜（M6）和八道湾向斜（M7）、白杨河逆断层（F11）、黄山−二工河向斜（M14）等。它们相间排列，走向北东东，构成本区构造的基本格架。矿区主要含煤地层为侏罗系中统西山窑组地层（J2x）及侏罗系下统八道湾组地层（J1b）。全区主要可采煤层4层，分别为38、41、43、45号；局部可采煤层1层，为40号煤层。西山窑组地层平均厚456.75 m，煤层平均总厚44.31 m，含煤系数9.70%。八道湾组地层（J1b）全区可采和大部可采煤层7层，依次为35～36、37、39、41、42、43、44号，局部可采煤层6层，分别为1～2、3～5、7～9、10～13、14～15、19～21号煤层。八道湾组地层平均厚940.54 m，煤层平均总厚68.48，含煤系数7.28%。煤层倾角普遍大于30°。全区主要产气煤层为下侏罗统八道湾组下段（39、41、42、44号煤层）。矿区内西山窑组和八道湾组煤层均有自燃。火烧区主要分布在西山窑组和八道湾组地层。西山窑组38～45号煤火烧分布在阜康向斜两翼及南阜康背斜，沿走向呈带状分布，火烧带宽一般30～120 m。八道湾组区内含煤地层侏罗系下统八道湾组下段（J1b1）中的45、44、43、42、41、40、39号煤层因自燃严重，地表上在矿区北部形成了1条近东西向的烧变岩带。区内煤层自燃形成的烧变岩深度大部地段在垂深100～200 m左右。局部烧变岩深度在500 m水平以下。古火烧区烧变岩带基岩破碎，裂隙发育，具有强富水性及导水性。同时地表火烧区部分接受季节性降雨入渗、冲沟水流和冰雪融水的补给，在火烧区低洼处富集水，形成了火烧区滞水层[9-13]。
1.2 区域水文地质
阜康矿区地表径流的主要补给源和地下水的间接补给源是冰雪融水。区内多条河流顺山势而下，大致垂直山脉与地层走向，由南流向北，沿河切割山脉，横穿煤系地层，流经矿区。自西向东主要有水磨河、三工河、四工河、五工沟、甘河子河、白杨河、西沟河、黄山河等主要8条常年河流及数条洪沟，均发育于博格多山北坡，源为融雪水、雨、洪水和泉水。
1）第四系冲洪积松散岩类孔隙透水含（不含）水层。这一水层根据含水（透水）特性、成因类型、胶结情形具体划分为全新统冲洪积砂砾石含水层、上更新统洪积砂砾石透水不含水层、风积黄土层透水不含水层3层。
2）烧变岩裂隙潜水含水层。
3）侏罗系中统西山窑组（J2x）孔隙、裂隙弱含水层。含水层与隔水层以互层的形式存在。其中隔水层岩性主要以泥岩、泥质粉砂岩为主，而含水层岩性主要以粗砂岩为主。主要补给来源为河流的渗漏顺层，水化学类型属SO4·HCO3−Na型或SO4·Cl−Na型。
4）下侏罗系统八道湾组（J1b）含煤岩系含（隔）水层。从上而下分3层：八道湾组上部隔水层、八道湾组含煤岩系裂隙含水层组、八道湾组下部相对隔水层。其中，八道湾组含煤岩系裂隙含水层组在全区存在，是区内含煤岩系的主要含水层；含水层岩性以中、粗砂岩、砂砾岩及煤层为主，含水层和隔水层以互层形式组成，煤层之间由粉砂岩、泥岩等隔水层隔离，厚度96.32～116.35 m，平均厚106.34 m，水质为HCO3·SO4−Mg2+（Ca2+），此含水层主要受大气降水、雪融水、烧变岩潜水的顺层补给）。
5）下侏罗统三工河组河流相粗砂岩弱含水层。含水层厚40～65 m，含水主体主要为中、粗砂岩及砂砾岩，为富水性弱的含水层，水质为SO4·Cl−Na·Mg·Ca型）。
2. 样品采集及测试
本次选取的水样为阜康矿区煤层气井产出水，为全面地反映矿区内煤层气井产出水的水化学特征，选取阜康矿区3个井区（A、B、C）共计26口煤层气井作为采样井。采样瓶选用550 mL聚乙烯塑料瓶，采集前用水样反复冲洗3次以上，确保洗去瓶内杂质，采集水样时确保瓶中没有空气，使水样充满采样瓶，并密封完好，贴上标签。水样冷藏保存，且在7 d内进行测试分析[2]。水样测试在西南石油大学和中科院贵阳地化所完成，测试分析内容主要包括：阴离子Cl−、SO42−、HCO3−，阳离子K+、Na+、Ca2+、Mg2+、Fe3+，氢氧同位素，溶解无机碳同位素，pH值，矿化度。其中阴阳离子测试采用离子色谱仪进行测试；同位素测试采用稳定同位素质谱仪测试。阜康矿区煤层水主要离子质量浓度测试结果见表1。
表 1 阜康矿区煤层水主要离子质量浓度测试结果Table 1. Test results of main ion mass concentration of coalbed water in Fukang Mining Area井区 样品编号 pH 矿化度/(mg∙L−1) 阴离子质量浓度/(mg∙L−1) 阳离子质量浓度/(mg∙L−1) HCO3− CL− SO42− Na+ K+ Ca2+ Mg2+ A 1 7.76 2716.00 841.33 727.09 1484.08 1215.38 27.53 74.90 44.02 2 7.37 9665.00 1271.78 2642.06 2442.83 2824.13 50.39 157.80 141.70 3 7.34 10505.00 10174.26 2380.43 39.71 4673.20 122.04 48.51 34.38 4 7.10 4853.00 7943.75 1153.85 93.49 3026.70 110.36 128.02 29.31 5 7.12 2657.00 2895.75 852.27 4.60 1240.70 61.07 110.25 28.63 6 7.64 15975.00 19526.76 2728.50 164.20 7817.20 101.16 24.66 27.46 7 7.47 17320.00 15104.87 5765.89 168.90 7943.00 199.90 36.61 27.61 8 7.76 14530.00 12698.26 3097.19 847.23 6314.20 149.19 41.00 59.04 9 7.51 17125.00 11719.97 5791.69 328.45 7390.30 98.89 30.36 34.55 10 9.14 9870.00 3404.47 13412.44 1566.08 11116.00 85.09 2.02 26.04 B 1 7.47 10120.00 13823.30 1431.48 0.90 5105.59 149.60 31.50 13.89 2 7.25 8005.00 8824.22 2170.72 1.31 4182.94 60.04 29.55 11.72 3 7.48 14035.00 14361.37 3821.04 4.22 6778.24 74.92 40.12 29.61 4 7.36 14240.00 15740.76 3986.91 2.69 7072.26 79.75 44.48 33.47 5 7.46 15005.00 16474.48 4520.69 0.88 7571.38 91.36 37.98 23.79 6 7.82 1562.00 606.54 376.33 777.45 573.67 25.57 46.66 99.25 C 1 7.6 12765.00 8178.54 5017.65 0.09 5642.50 84.70 10.97 8.52 2 7.9 12985.00 10311.23 4953.14 0.09 6360.40 147.47 7.98 5.18 3 7.71 7265.00 3326.20 2648.39 636.22 2997.60 48.06 10.83 27.77 4 8.13 12710.00 9098.14 4331.16 3.05 5588.80 89.76 9.48 7.15 5 7.59 12075.00 9362.28 3893.39 1.10 5446.00 46.80 13.23 9.09 6 8.24 10870.00 9734.03 3202.16 0.07 5109.50 90.25 0.61 1.41 7 7.98 4662.00 2885.97 2036.36 750.95 2644.60 39.07 9.45 11.04 8 8.02 8655.00 5899.12 2966.59 3.99 3666.60 71.69 15.94 7.28 9 7.36 2241.00 1095.69 534.44 748.93 1084.20 9.05 22.35 17.11 10 7.45 9130.00 6006.73 2993.37 76.77 3822.00 56.53 19.45 8.55 3. 煤层气井产出水地球化学特征
3.1 离子特征
通常来说，浅部的煤层水易受到大气降水和地表水补给，补给区和径流区Ca2+、Mg2+和SO42−含量较高，Na+、K+和HCO3−、Cl−含量较低，代表着开放型水文环境；而深部的煤层水即滞留区往往Ca2+、Mg2+和SO42−含量较低，Na+、K+和HCO3−、Cl−含量较高，代表着封闭性水文环境[17]。将26口煤层气生产井（分别来自A井区、B井区、C井区）产出水样离子浓度测试结果绘制成的阜康矿区煤层水化学Piper三线图如图1所示。
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图 1 阜康矿区煤层水化学Piper三线图Figure 1. Piper three-line diagram of coal seam water chemistry in Fukang Mining Area由图1结合表1可以看出，3个井区水样水质类型都是以Na−HCO3和Na−HCO3·Cl为主，其次还有Na·Mg−HCO3·Cl·SO4型水。B井区和C井区煤层气井产出水阴离子中HCO3−含量最高，质量浓度区间606.54～16 474.48 mg/L；其次是Cl−，质量浓度区间139.44～13 950.57 mg/L；SO42−的含量最少。B井区和C井区煤层气井产出水阳离子中Na+含量最高，质量浓度区间573.67～11 116.00 mg/L，远远高于K+、Ca2+、Mg2+。这都表明该地区煤层气产出水处于滞留区，水动力强度较弱，代表着封闭性水文环境。而A井区SO42−质量浓度远高于其他2个井区，且某些井高于HCO3−，证明该地区煤层气井产出水可能处于弱径流区，封闭性较差。结合现场采气测试和采水发现，A井区普遍含硫化氢，且浓度较高，相比较来说B井区和C井区的水质条件更有利于煤层气的保存。
为了研究火烧区滞水层与煤层气井产出水之间的补给关系，将C井区的煤层气井产出水的主要离子质量浓度和与火烧区的距离做成了散点图，便于更好的观察分析。主要离子质量浓度与火烧区距离关系如图2所示。
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图 2 主要离子质量浓度与火烧区距离关系Figure 2. Relationship between main ion mass concentration and burning zone distance由图2可以看出：随着距离火烧区越来越远，煤层气井产出水中的Ca2+、Mg2+和SO42−的质量浓度越来越低，Na+、K+和HCO3−、Cl−的质量浓度越来越高。而补给区和径流区Ca2+、Mg2+和SO42−含量较高，滞留区往往有着较低的Ca2+、Mg2+和SO42−含量和较高的Na+、K+和HCO3−、Cl−含量，代表着封闭性的水文环境。这说明距离火烧区滞水层越近，越接近补给区，证明了火烧区滞水层对C井区的煤层气井产出水有补给关系。
3.2 矿化度
矿化度与水质和封闭性有着较大的关系[5]。3个井区矿化度和Na+、HCO3−的关系图如图3所示，矿化度与火烧区距离和日产气量的关系如图4所示。
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图 3 矿化度与碳酸氢根和钠离子质量浓度的关系Figure 3. The relationship between salinity and bicarbonate and sodium ion mass concentration![]()
图 4 矿化度与火烧区距离和日产气量的关系Figure 4. The relationship between salinity and distance of burning zone and daily gas production由图3可以看出，矿化度与Na+和HCO3−呈正相关，相关系数分别为0.75和0.736。Na+和HCO3−代表着封闭性较好的煤层，这说明矿化度越高，煤层水的封闭性越好，水动力条件越弱，与其他含水层交换的概率越低，越有利于煤层气的富集和保存，煤层气的含量也就越高。研究区矿化度在1 562～16 474 mg/L之间，说明阜康矿区煤层气储藏条件较好，煤层气含量也较高。煤层水的矿化度也对水中的微生物群落有所影响，一般认为过高矿化度不适合产甲烷菌的生存与繁殖[8]。研究区煤层整体矿化度属于中等偏高，虽然有利于煤层气的保存富集，但过高的矿化度不利于次生生物气的生成。通过对阜康矿区内的7组煤层气的甲烷稳定碳同位素组成以及CO2碳同位素研究发现，该区的煤层气甲烷碳同位素值介于−65‰～−55.92‰，CO2碳同位素介于6.30‰～8.72‰，这说明矿区内存在微生物还原作用。
由图4（a）可知，随着C井区距离火烧区越来越远，矿化度逐渐增高。这证明越远离火烧区的地方煤层水的封闭性越好，水动力条件越弱，与其他含水层交换的概率越低。由图4（b）可知，C井区在矿化度大于10 000 mg/L以后日产气量开始减小，微生物作用开始减弱，生物产气作用开始减弱，因此导致日产气量开始下降[18]。
3.3 同位素
3.3.1 氢氧同位素
煤层气井产出水的氢氧同位素特征可用于分析表示煤层气井产出水和大气降水之间的关系；不仅如此，氢氧同位素的漂移特征可以用来反映径流区向滞流区的过渡关系[2]。同位素测试结果见表2，煤层气井产出水氢氧同位素特征如图5所示。
表 2 同位素测试结果Table 2. Isotope test results井区 样品编号 δ13CDIC/‰ δD/‰ δ18O/‰ A 1 −16.00 −83.75 −12.12 2 −14.08 −87.08 −12.30 3 4.49 −101.14 −13.81 4 0.13 −84.89 −12.02 5 −3.67 −85.93 −12.33 6 8.02 −114.86 −13.29 7 9.64 −103.77 −12.87 8 11.25 −109.97 −13.19 9 4.29 −98.45 −12.45 10 −34.51 −95.19 −11.57 B 1 18.92 −101.93 −13.68 2 22.21 −100.77 −13.77 3 18.39 −118.87 −14.20 4 16.43 −121.79 −15.11 5 16.54 −120.59 −14.83 6 −9.20 −110.40 −15.15 C 1 29.15 −113.15 −13.42 2 23.34 −134.99 −16.13 3 15.77 −99.64 −12.92 4 28.35 −122.93 −15.42 5 25.67 −122.91 −15.29 6 12.81 −133.49 −13.03 7 21.04 −94.71 −12.33 8 30.38 −100.19 −12.19 9 30.10 −85.37 −11.15 10 23.96 −114.00 −14.38 ![]()
图 5 煤层气井产出水氢氧同位素特征Figure 5. Isotope characteristics of hydrogen and oxygen in water produced from coalbed methane wells由表2可知：C井区煤层气井排出水的δD为−85.37‰～−134.99‰，平均为−112.14‰，δ18O为−11.15‰～−16.13‰，平均为−13.62‰；A井区的δD为−73.15‰～−114.86‰，δ18O为−10.14‰～−13.81‰；B井区的δD为−100.77‰～−12.79‰，δ18O为−13.42‰～−15.15‰。根据研究煤层气井产出的水氢氧同位素组成来分析煤层水的来源，采用我国大气降水线方程δD=7.9δ18O+8.2[19]。
由图5可知：取样点全部位于大气降水线左右，且斜率与大气降水线近乎平行，这表明煤层气井产出水来源于大气降水；A井区的氢氧同位素整体稍重于C井区和B井区，这表明A井区的蒸发作用比较强；C井区的氢氧同位素分布比较离散，且大多分布于大气降水线右侧，这证明也受到强蒸发作用和水岩作用以及煤储层非均质性的影响[20-24]。
氢氧漂移是地下水在径流过程中水中的H、O与含水层介质及溶解的矿物成分发生氢氧同位素交换的反应[22]。O漂移是由于地下水的流动过程中，溶解了含18O的矿物成分（含氧矿物：石英、方解石、长石、绿泥石等），较重的氧原子和较轻的氧原子发生了同位素交换，导致了O漂移。由于煤储层更易吸附氕原子，而在煤层水流经独立的煤储层裂隙过程中溶解了含H矿物，较重的氘原子容易与较轻的氕原子发生同位素交换造成D漂移。氢氧漂移的反应方程式如式（1）～式（4）[2，24]：
$$ {{\text{CaCO}}_{\text{2}}}^{\text{18}}\text{O+}{\text{H}}_{\text{2}}\text{O→}{\text{CaCO}}_{\text{3}}\text+{{\text{H}}_{\text{2}}}^{\text{18}}\text{O} $$ (1) $$ {\text{H}}_{\text{2}}\text{O+D}\text{（煤）}\text{→HDO+H}\text{（煤）} $$ (2) $$ \begin{split} &\begin{gathered} \text{Ca}{\text{Al}}_{\text{2}}{{{{\text{Si}}_{\text{2}}}^{\text{16}}\text{O}}_{\text{7}}}^{\text{18}}\text{O}\text{（长石）}+ {{\text{H}}_{\text{2}}}^{\text{16}}\text{O↔}\\{\mathrm{Ca}}{\text{Al}}_{\text{2}}{{{\text{Si}}_{\text{2}}}^{\text{16}}\text{O}}_{\text{8}}{{\text{+H}}_{\text{2}}}^{\text{18}}\text{O} \end{gathered}\\[-16pt]& \end{split}$$ (3) $$ {{\text{Si}}^{\text{16}}\text{O}}^{\text{18}}\text{O}\text{（石英或玉髓）}{{\text{+H}}_{\text{2}}}^{\text{16}}\text{O↔}{{\text{Si}}^{\text{16}}\text{O}}_{\text{2}}{{\text{+H}}_{\text{2}}}^{\text{18}}\text{O} $$ (4) 除此之外，煤储层水经热演化和硫酸盐还原生成硫化氢可能也会导致氢同位素交换，反应如式（5）：
$$ {\text{H}}_{\text{2}}\text{O+HDS→}{\text{H}}_{\text{2}}\text{S+HDO} $$ (5) 综上所述，在地下水径流过程中氢氧同位素的交换是在不断发生的，所以从径流区到滞留区氢氧漂移特征越来越明显。而且D漂移特征明显可以证明煤层气的产出水大多来源于煤层，与其他含水层的交流较少，且微生物活动较强烈。A井区和B井区的煤层水都表现出氢氧同位素漂移的特征，而阜康矿区的C井区主要表现的是O漂移。分析认为主要有以下几点原因[25-27]：①由于煤层气井产出水的某些井停产，造成数据量不够；②由于C井区距离火烧区的距离较近，火烧区内烧变岩裂隙较大，且烧变砂岩的主要矿物成分有石英、长石、黏土矿物、白云母、方解石、白云石、绿泥石、铁矿物等。由于火烧区滞水层的存在，使得滞水层的水与烧变岩发生了同位素交换，18O不断富集且对煤层水不断补给，使得煤层水中表现出明显的O漂移特征，这说明了火烧区滞水层是C井区煤层水的重要补给来源。
3.3.2 溶解无机碳同位素
煤层气产出水中的溶解无机碳同位素主要来源于煤层气中CO2溶解、碳酸盐矿物溶解及微生物作用等。煤层气井产出水中溶解无机碳同位素一般比地层水和地表水中的值高。碳同位素含量、火烧区距离、产气量、产水量及主要离子浓度之间关系图如图6所示。
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图 6 碳同位素与火烧区距离、产气量及${\mathrm{SO}}^{2-}_4 $质量浓度关系图Figure 6. Diagrams of the relationship between carbon isotope and distance of burning zone, gas production and ${\mathrm{SO}}^{2-}_4 $ mass concentration通过溶解无机碳同位素和${\mathrm{SO}}^{2-}_4 $质量浓度关系图（图6（a））可知：溶解无机碳同位素和${\mathrm{SO}}^{2-}_4 $质量浓度两者呈负相关关系；当${\mathrm{SO}}^{2-}_4 $质量浓度比较高时，δ13CDIC的值较低为负值；当SO42−质量浓度受脱硫酸作用的影响时，SO42−质量浓度开始降低，此时产甲烷菌可以通过醋酸发酵和二氧化碳还原2种方式产生甲烷，产甲烷菌优先吸收12C，这使得13C逐渐富集。这表明煤层中微生物作用对溶解无机碳同位素造成了影响。一般来说若δ13CDIC值为中等正值（0～10‰），则主要受煤系碳酸盐矿物溶解影响，并开始受到轻微的微生物还原作用影响；若煤层气井产出水δ13CDIC值呈正异常且大于10‰，则主要与微生物还原作用有关，且存在次生生物气；若δ13CDIC值为中等负值（−7‰～0），则主要与煤层气中CO2、碳酸盐矿物溶解过程有关；若δ13CDIC值极低（−14‰～−7‰），则表明与氧化作用有关，往往为地表水氧化。综上所述[28-30]，SO42−浓度和煤层产出水的溶解无机碳同位素都可以用来指示氧化还原环境，δ13CDIC为正值代表还原环境，δ13CDIC为负值代表氧化环境。
分析3个井区的δ13CDIC值，发现：C井区的δ13CDIC值最大，为12.81‰～30.38‰，表明C井区发生了微生物还原作用，且存在大量次生生物气；而A井区的δ13CDIC值较小，分析认为是该区硫酸根含量较高，处于氧化环境中；B井区的δ13CDIC也基本为正值，证明也存在次生生物气。根据C井区的δ13CDIC和总产气量的关系（图6（b））可知，两者成正相关关系，且δ13CDIC开始富集的地区一定发生了微生物还原作用，所以也可以通过用溶解无机碳同位素作为判断产气的指标。
由图6（c）可以看出，随着距离火烧区的距离越来越远δ13CDIC的值逐渐增大，但当距离增大到一定程度时δ13CDIC的值开始减小。分析主要有以下2方面原因：①矿化度过高会使得产甲烷菌的活性和繁殖能力下降，造成微生物活动下降，从而使得δ13CDIC开始下降；②因为C井区位于阜康向斜处，靠近轴部处的还原作用强烈。通过δ13CDIC的值与火烧区距离的关系同样证明煤层水在距离火烧区较近处接受火烧区滞水层的水源补给。
3.4 总产水量与火烧区距离关系
煤层气井排采产水量是抽排煤层及其围岩中的地下水量，在排采过程中围岩及地下水量不断减少，但也在不断通过地表径流、大气降水等进行补给，煤层气井产出水量的大小一定程度上能反映附近水源补给程度。总产水量与火烧区距离关系图如图7所示。
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图 7 总产水量与火烧区距离关系图Figure 7. Relationship between total water production and distance of burning area通过总产水量与火烧区距离关系图（图7）可知，在距离火烧区较近的地方水源补给量较大，造成产水量大，而随着距离的逐渐增加，产水量逐渐减小，且距离水源补给的封闭性较差，这不利于煤层气的成藏。结合该地区产气量与产水量的关系，总产水量较大地区煤层气水动力较强，不利于煤层气成藏，产气需要排采较长时间，产气量较低。总产水量较低地区，煤层气水动力相对较弱，矿化度较低，微生物作用较强，有利于次生生物气的形成，且形成良好的水力封闭条件，有利于煤层气成藏。在产水量极低地区，矿化度过高导致生物产气作用降低，总产气量降低。火烧区露头处接受水源补给后，形成火烧区滞水层，滞水层通过对煤层水进行补给，导致煤层总产水量和产气量呈现上述特点。综上所述，火烧区滞水层是该区煤层水的重要补给来源。
4. 火烧区作用下的水化学演化模式
煤层水地球化学演化中会发生溶滤作用、氧化作用、脱硫酸作用、离子交换等水岩作用[30]。煤层水在径流区、补给区、滞留区发生不同的地球化学反应，从而导致地下水在补给、径流和滞留过程中不断演化[31-33]。大气降水的补给和地表水的注入为煤层水源源不断地提供有机质和细菌。补给区大气降水会溶滤盐类和二氧化碳，形成CO3−和HCO3−，导致pH降低。氯化物易由岩层转入水中，成为浅层地下水的主要成分。随着溶滤作用不断加强，水由地表流过烧变岩在火烧区低洼处形成了火烧区滞水层，由于烧变岩的矿物成分主要有石英、长石、黏土矿物（高岭石，蒙脱石，伊利石等）、白云母、方解石、白云石、绿泥石、铁矿物等，使得烧变岩中的碳酸盐、硅酸盐矿物和石膏矿物开始溶解，生成Ca2+、Mg2+、SO42−。在火烧区滞水层以及浅层煤层水中，由于所处环境为氧化环境，地下水会与硫化物矿物（如黄铁矿）发生氧化作用增加煤储层水中的SO42−含量，如式（6）[2]。这种氧化作用不仅会增加SO42−的含量，也会使得煤层水中产生大量H+，H+与碳酸盐（方解石、白云石）、硅酸盐矿物发生作用释放Ca2+、Mg2+和HCO3−反应式如（6）～（10）[24]：
$$ {\text{4FeS}}_{\text{2}}\text+{\text{15O}}_{\text{2}}\text+{\text{14H}}_{\text{2}}\text{O→}{\text{4Fe(OH)}}_{\text{3}}\text+{\text{16H}}^{\text+}\text+{{\text{8SO}}_{\text{4}}}^{{2-}} $$ (6) $$ {\text{CaCO}}_{\text{3}}\text+{\text{H}}^{\text+}\text{→}{\text{Ca}}^{\text{2+}}\text+{{\text{HCO}}_{\text{3}}}^{-} $$ (7) $$ \begin{split} &\begin{gathered} {\text{CaMg}（{\text{CO}}_{\text{3}}）}_{\text{2}}\text{（白云石）}+ \text{2}{\text{H}}^{\text+}\text{→}{\text{Ca}}^{\text{2+}}\text+\\ {\text{Mg}}^{\text{2+}}\text+{{\text{2HCO}}_{\text{3}}}^{-} \end{gathered}\\[-16pt]& \end{split}$$ (8) $$\begin{split} &\begin{gathered} \text{Ca}{\text{Al}}_{\text{2}}{{\text{Si}}_{\text{2}}\text{O}}_{\text{8}}\text{（钙长石）}\text{+2}{\text{H}}^{\text+}{\text{+H}}_{\text{2}}\text{O→}{\text{Ca}}^{\text{2+}}+\\ {\text{Al}}_{\text{2}}{{\text{Si}}_{\text{2}}\text{O}}_{\text{5}}{\text{（}\text{OH}\text{）}}_{\text{4}}\text{（高岭石）} \end{gathered}\\[-16pt]& \end{split}$$ (9) $$ \begin{split} &\begin{gathered} \text{2NaAl}{{\text{Si}}_{\text{3}}\text{O}}_{\text{8}}\text{（钠长石）}\text{+2}{\text{H}}^{\text+}{\text{+9H}}_{\text{2}}\text{O→2}{\text{Na}}^{\text+}+\\ {4}{\text{H}}_{\text{4}}\text{Si}{\text{O}}_{\text{4}}\text+{\text{Al}}_{\text{2}}{{\text{Si}}_{\text{2}}\text{O}}_{\text{5}}{\text{（}\text{OH}\text{）}}_{\text{4}} \end{gathered}\\[-16pt]& \end{split}$$ (10) 煤层气产出水中Na+、K+主要来源于钠盐、钾盐的岩溶作用。除此之外，硅酸盐（斜长石钠、斜长石钾、黑云母等）的风化溶解作用也可释放Na+和K+，还有Ca2+（Mg2+）与Na+（K+）间的离子交换作用也可以增加煤层气产出水中Na+和K+的含量。C井区水化学特征关系图如图8所示。
由图8（a）可知，Na++K+与Cl−的毫克当量比大于1，证明沉积盐岩的溶解并不是Na+和K+的唯一来源，在地下水流动过程中同样也发生了硅酸盐的风化溶解作用和阳离子交换作用，如式（11）～式（12）[19]。
$$ \begin{split} &\begin{gathered} \text{2}{\text{Na}}^{\text+}\text{/}{\text{K}}^{\text+}\text{（煤}\text{/}\text{烧变岩）}\text+{\text{Ca}}^{\text{2+}}\text{（水）}\text{→}2{\text{Na}}^{\text+}\text{/}{\text{K}}^{\text+}\\ \text{（水）}\text+{\text{Ca}}^{\text{2+}}\text{（煤}\text{/}\text{烧变岩）} \end{gathered}\\[-16pt]& \end{split} $$ (11) $$ \begin{split} &\begin{gathered} \text{2}{\text{Na}}^{\text+}\text{/}{\text{K}}^{\text+}\text{（煤}\text{/}\text{烧变岩）}\text+{\text{Mg}}^{\text{2+}}\text{（水）}\text{→}2{\text{Na}}^{\text+}\text{/}{\text{K}}^{\text+}\text{（水）}\text+\\ {\text{Mg}}^{\text{2+}}\text{（煤}\text{/}\text{烧变岩）} \end{gathered}\\[-16pt]& \end{split} $$ (12) 由于Ca2+、Mg2+的主要来源是方解石、白云石的溶解作用，通过图8（c）可知，Ca2+、Mg2+呈正相关关系，所以说明方解石和白云石都发生了溶解，且Ca2++Mg2+与SO42−也呈正相关关系，这说明石膏矿物的溶解是Ca2+、Mg2+和SO42−主要来源，但是样品点偏离1∶1线，也说明了发生了阳离子交换作用[29]。
在火烧区滞水层还发生了同位素交换作用。随着地下水的不断向下运移，水体进入到弱径流区，此时处于一个还原环境，由火烧区滞水层、地表水和大气降水补给的大量菌群和有机质会发生作用，在硫酸盐还原菌的作用下发生脱硫酸作用使得SO42−大量减少，HCO3−含量增加，如式（13）～式（16）[34]。
$$ {\text{CH}}_{\text{4}}\text+{{\text{SO}}_{\text{4}}}^{{2-}}\text{→}{\text{HS}}^{-}\text+{{\text{HCO}}_{\text{3}}}^{-}\text+{\text{H}}_{\text{2}}\text{O} $$ (13) $$ \text{C+}{{\text{SO}}_{\text{4}}}^{{2-}}\text+{\text{H}}_{\text{2}}\text{O→}{{\text{HCO}}_{\text{3}}}^{-}\text+{\text{H}}_{\text{2}}\text{S+}{\text{H}}_{\text{2}}\text{O} $$ (14) $$ {\text{CH}}_{\text{4}}\text+{{\text{SO}}_{\text{4}}}^{{2-}}{\text{+H}}^{\text+}\text{→}{\text{H}}_{\text{2}}\text{S+}{{\text{HCO}}_{\text{3}}}^{-}\text+{\text{H}}_{\text{2}}\text{O} $$ (15) $$ {\text{CH}}_{\text{4}}\text+{{\text{SO}}_{\text{4}}}^{{2-}}{\text{+H}}^{\text+}\text{→}{\text{CO}}_{\text{2}}\text+{\text{S}}^{{2-}}\text{+2}{\text{H}}_{\text{2}}\text{O} $$ (16) 前人通过对C井区的硫化氢成因研究证实了以上反应发生在C井区。硫酸盐还原菌与产甲烷菌同时存在时，硫酸盐还原菌会和产甲烷菌竞争有机质底物，当溶液中的SO42−大部分被还原为H2S后，产甲烷菌便开始了产甲烷作用，产甲烷菌属于严格的厌氧细菌，代谢最适宜的pH为6～8，在还原环境中通过以下2种方式产生甲烷[6]：
$$ {\text{CO}}_{\text{2}}\text+{\text{4H}}_{\text{2}}\text{→}{\text{CH}}_{\text{4}}\text{+2}{\text{H}}_{\text{2}}\text{O} $$ (17) $$ {\text{CH}}_{\text{3}}\text{COOH→}{\text{CH}}_{\text{4}}\text+{\text{CO}}_{\text{2}} $$ (18) 综上所述，总结出的火烧区滞水层补给下的水化学演化模式图如图9所示（据文献[17]修改）。
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图 9 火烧区滞水层水化学演化模式图Figure 9. Model diagram of hydrochemical evolution of stagnant water layer in burning areaC井区横跨阜康向斜，火烧区在接受大气降水后，在烧变岩处形成滞水层，下侏罗统八道湾组与其他含水层不相通，只能接受火烧区滞水层的水源补给。火烧区滞水层中的水发生同位素交换，导致18O积聚，同时烧变岩中的矿物成分与水发生溶解作用，致使各项离子质量浓度增大，火烧区滞水层的水依次流经强径流区、弱径流区和滞留区；随着向轴部的逐渐径流，各项离子指标发生变化，Ca2+、Mg2+和SO42−的质量浓度越来越低，Na+、K+和HCO3−、Cl−的质量浓度越来越高，矿化度和溶解无机碳稳定碳同位素也越来越大，同时产气量也越来越大。但当距离大于一定程度，此时微生物受矿化度等因素的影响活性开始减弱，溶解无机碳同位素开始减小，产气量也有所下降。溶解无机碳同位素越高的地方产气量越高。
5. 结 语
1）阜康矿区3个井区的水型以Na−HCO3和Na−HCO3−Cl为主。除此之外，A井区还有Na·Mg−HCO3·Cl·SO4型水，A井区${\mathrm{SO}}^{2-}_4 $质量浓度较高，易发生脱硫酸作用产生硫化氢；3个井区的矿化度中等偏高，该区有利于煤层气的富集保存。
2）阜康矿区3个井区的煤层气井产出水的氢氧同位素均落在大气降水线附近，煤层气井产出水主要来源于大气降水，A井区的同位素偏重，蒸发较严重；C井区氧漂移特征明显，火烧区滞水层中地下水发生了同位素交换作用，且不断补给煤层水。
3）建立了火烧区滞水层补给条件下的水化学演化模式。大气降水在火烧区低洼部形成火烧区滞水层，在火烧区滞水层发生溶解作用、黄铁矿氧化作用、同位素交换作用等使各种离子质量浓度和δ18O开始上升；随着与火烧区距离的增加，表现出由径流区向滞流区过渡的特征，产水量逐渐减小，溶解无机碳同位素和产气量先增大后减小，综合分析火烧区滞水层是C井区煤层水的重要补给来源。
4）C井区和B井区δ13CDIC值呈正异常且大于10‰，且研究区煤层气溶解无机碳同位素值介于−65‰～−55.92‰，原因是存在微生物作用（主要是产甲烷菌还原作用），说明该区存在次生生物气。接近火烧区滞水层补给区的δ13CDIC值较小，在矿化度偏高的地方产甲烷菌活性较弱，δ13CDIC值也较小。结合产气量及δ13CDIC关系，溶解无机碳同位素可作为判断煤层生物气富集有利区的参考指标。
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图 1 阜康矿区煤层水化学Piper三线图
Figure 1. Piper three-line diagram of coal seam water chemistry in Fukang Mining Area
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图 2 主要离子质量浓度与火烧区距离关系
Figure 2. Relationship between main ion mass concentration and burning zone distance
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图 3 矿化度与碳酸氢根和钠离子质量浓度的关系
Figure 3. The relationship between salinity and bicarbonate and sodium ion mass concentration
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图 4 矿化度与火烧区距离和日产气量的关系
Figure 4. The relationship between salinity and distance of burning zone and daily gas production
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图 5 煤层气井产出水氢氧同位素特征
Figure 5. Isotope characteristics of hydrogen and oxygen in water produced from coalbed methane wells
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图 6 碳同位素与火烧区距离、产气量及${\mathrm{SO}}^{2-}_4 $质量浓度关系图
Figure 6. Diagrams of the relationship between carbon isotope and distance of burning zone, gas production and ${\mathrm{SO}}^{2-}_4 $ mass concentration
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图 7 总产水量与火烧区距离关系图
Figure 7. Relationship between total water production and distance of burning area
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图 9 火烧区滞水层水化学演化模式图
Figure 9. Model diagram of hydrochemical evolution of stagnant water layer in burning area
表 1 阜康矿区煤层水主要离子质量浓度测试结果
Table 1 Test results of main ion mass concentration of coalbed water in Fukang Mining Area
井区 样品编号 pH 矿化度/(mg∙L−1) 阴离子质量浓度/(mg∙L−1) 阳离子质量浓度/(mg∙L−1) HCO3− CL− SO42− Na+ K+ Ca2+ Mg2+ A 1 7.76 2716.00 841.33 727.09 1484.08 1215.38 27.53 74.90 44.02 2 7.37 9665.00 1271.78 2642.06 2442.83 2824.13 50.39 157.80 141.70 3 7.34 10505.00 10174.26 2380.43 39.71 4673.20 122.04 48.51 34.38 4 7.10 4853.00 7943.75 1153.85 93.49 3026.70 110.36 128.02 29.31 5 7.12 2657.00 2895.75 852.27 4.60 1240.70 61.07 110.25 28.63 6 7.64 15975.00 19526.76 2728.50 164.20 7817.20 101.16 24.66 27.46 7 7.47 17320.00 15104.87 5765.89 168.90 7943.00 199.90 36.61 27.61 8 7.76 14530.00 12698.26 3097.19 847.23 6314.20 149.19 41.00 59.04 9 7.51 17125.00 11719.97 5791.69 328.45 7390.30 98.89 30.36 34.55 10 9.14 9870.00 3404.47 13412.44 1566.08 11116.00 85.09 2.02 26.04 B 1 7.47 10120.00 13823.30 1431.48 0.90 5105.59 149.60 31.50 13.89 2 7.25 8005.00 8824.22 2170.72 1.31 4182.94 60.04 29.55 11.72 3 7.48 14035.00 14361.37 3821.04 4.22 6778.24 74.92 40.12 29.61 4 7.36 14240.00 15740.76 3986.91 2.69 7072.26 79.75 44.48 33.47 5 7.46 15005.00 16474.48 4520.69 0.88 7571.38 91.36 37.98 23.79 6 7.82 1562.00 606.54 376.33 777.45 573.67 25.57 46.66 99.25 C 1 7.6 12765.00 8178.54 5017.65 0.09 5642.50 84.70 10.97 8.52 2 7.9 12985.00 10311.23 4953.14 0.09 6360.40 147.47 7.98 5.18 3 7.71 7265.00 3326.20 2648.39 636.22 2997.60 48.06 10.83 27.77 4 8.13 12710.00 9098.14 4331.16 3.05 5588.80 89.76 9.48 7.15 5 7.59 12075.00 9362.28 3893.39 1.10 5446.00 46.80 13.23 9.09 6 8.24 10870.00 9734.03 3202.16 0.07 5109.50 90.25 0.61 1.41 7 7.98 4662.00 2885.97 2036.36 750.95 2644.60 39.07 9.45 11.04 8 8.02 8655.00 5899.12 2966.59 3.99 3666.60 71.69 15.94 7.28 9 7.36 2241.00 1095.69 534.44 748.93 1084.20 9.05 22.35 17.11 10 7.45 9130.00 6006.73 2993.37 76.77 3822.00 56.53 19.45 8.55 
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表 2 同位素测试结果
Table 2 Isotope test results
井区 样品编号 δ13CDIC/‰ δD/‰ δ18O/‰ A 1 −16.00 −83.75 −12.12 2 −14.08 −87.08 −12.30 3 4.49 −101.14 −13.81 4 0.13 −84.89 −12.02 5 −3.67 −85.93 −12.33 6 8.02 −114.86 −13.29 7 9.64 −103.77 −12.87 8 11.25 −109.97 −13.19 9 4.29 −98.45 −12.45 10 −34.51 −95.19 −11.57 B 1 18.92 −101.93 −13.68 2 22.21 −100.77 −13.77 3 18.39 −118.87 −14.20 4 16.43 −121.79 −15.11 5 16.54 −120.59 −14.83 6 −9.20 −110.40 −15.15 C 1 29.15 −113.15 −13.42 2 23.34 −134.99 −16.13 3 15.77 −99.64 −12.92 4 28.35 −122.93 −15.42 5 25.67 −122.91 −15.29 6 12.81 −133.49 −13.03 7 21.04 −94.71 −12.33 8 30.38 −100.19 −12.19 9 30.10 −85.37 −11.15 10 23.96 −114.00 −14.38
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