Evolution law of air leakage and oxidation characteristics of surrounding coal body in bedding gas extraction
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摘要:
为探究原煤层瓦斯抽采钻孔周边煤体裂隙的发育及漏风导致钻孔内煤自燃问题，采用理论分析、现场测试、室内实验测试相结合的方法，分析了钻孔开挖后钻孔破碎区内的裂隙分布特征，借助SF6示踪气体开展了抽采钻孔进行漏风测定的原位试验，揭示了瓦斯预抽过程中钻孔周边煤体的漏风规律；并采用程序升温-气相色谱联用实验，以某矿215工作面煤样为研究对象，研究了不同供风量条件下煤自燃特性参数随风量的变化规律；得出了耗氧速率、CO产生率等氧化特性参数随煤温和风量变化的函数关系式。结果表明：瓦斯抽采钻孔周边漏风途径主要分为巷道煤壁侧漏风、钻孔裂隙漏风及封孔段漏风；定量得出抽采钻孔周边最小漏风速率介于0.19~0.68 m/min之间，平均漏风速率为0.41 m/min，钻孔的漏风范围大于4.35 m；供风量对煤自然特性参数有着促进的作用。
Abstract:To explore the development of coal seam fractures around gas extraction borehole and the issue of self-ignition caused by air leakage, a combination of theoretical analysis, field testing, and laboratory experiments was used. The distribution characteristics of cracks in the crushed zone after borehole excavation were analyzed. An in-situ test using SF6 tracer gas was conducted to measure air leakage in the gas extraction borehole, revealing the law of air leakage around the gas extraction borehole during the process of gas pre-extraction. Using a program for temperature increase and gas chromatography combined experiment, the self-ignition characteristic parameters of coal under different air supply rates were studied as a research object of the 215 working face in a certain mine, and the functional relationship formula between oxygen consumption rate, CO generation rate, and coal temperature and air supply rate was obtained. The results showed that the main ways of air leakage around the gas extraction borehole were side leakage of roadway coal wall, drilling fracture leakage, and sealing section leakage. The minimum air leakage rate around the gas extraction borehole was quantitatively obtained between 0.19 m/min and 0.68 m/min, with an average air leakage rate of 0.41 m/min, and the range of air leakage in the borehole was greater than 4.35 m. The air supply rate had a promoting effect on the natural characteristics parameters of coal.
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瓦斯爆炸是我国灾害后果最严重的煤矿事故之一，会造成大量人员伤亡和经济损失，有时还会引起煤尘爆炸、矿井火灾、井巷垮塌等二次伤害[1-3]。抑爆是一种积极有效的防爆安全技术措施[4-6]，相关研究人员开展了大量研究，证明多种气相介质对可燃气体爆炸的良好抑制作用。LIANG等[7]、罗振敏等[8]、余明高等[9-10]、裴蓓等[11]、杨克等[12]、MITU等[13]通过研究常见惰性气体(CO2、N2、He、Ar)对CH4在空气中爆炸峰值压力、升压速率、爆炸时间和层流火焰传播速度等特性参数的抑制效果，分析了抑制作用对火焰传播形态结构的影响，证明CO2的抑制效果最好。裴蓓等[14]、WANG等[15]、胡洋等[16]、钱海林等[17]、贾宝山等[18]采用实验和数值模拟结合的方法研究了气相复合抑制剂对甲烷-空气爆炸反应的影响，分析出复合抑制剂对爆炸链式反应的抑制作用。
卤代烃类抑爆剂的主要应用原理是吸收热量和其热解后产生含氟自由基消耗爆炸反应中活性自由基，从而阻断链式反应的进行[19]。TOMONARI等[20]采用从头算方法对CHF3分解反应及CHF3参与的双分子反应(CHF3+X→产物)进行评估，研究得出分解反应所需活化能较低，但聚合反应和转移反应的活化能较高；WANG等[21]采用20 L球型爆炸容器比较不同卤代烷烃对甲烷-空气混合物的影响作用，证明CHF3、C3HF7、C3H2F6对于甲烷-空气混合物爆炸的双重效应，并通过数值分析解释双重效应的实现机制；AZATYAN等[22-24]、任常兴等[25]研究了抑制剂CF3H对甲烷−空气、氢气−空气和丙烷−空气爆炸特性的影响，表明CF3H对燃料在空气中反应时的爆炸极限、最大爆炸压力、最大升压速率和层流火焰速度的双重作用，揭示了CF3H抑制反应的化学机理，并与N2、CO2的抑制效果进行比较，证明CF3H具有更好的作用效果；程方明等[26]、LUO等[27]、CAO等[28]开展了卤代烃气体和惰性气体对瓦斯的抑爆实验研究，对比CO2和CF3I、CO2和C3HF7分别加入和共同使用时对瓦斯爆炸极限和压力的影响，结果表明卤代烃抑制剂和惰性气体均能够有效地降低爆炸效率，且卤代烃类气体和惰性气体复合使用对爆炸抑制效果的提高有明显增益效果。
综上，CO2和CF3H对于CH4−空气混合气体爆炸均有较好的抑制效果。CF3H无色微味，臭氧层破坏潜能值为0，具有阻燃效率高、清洁无污染等优点，是理想的卤代烷替代物[29]。CO2经济成本低，来源广泛，对环境无污染。但缺乏对上述2种不同抑制原理的抑制剂对CH4爆炸极限参数影响的对比及爆炸三角形分析。为此，采用20 L球型爆炸压力测试系统，对比研究CHF3和CO2抑爆应用时对CH4−空气混合物爆炸的抑制作用。
1. 实验系统及实验方法
1.1 实验系统
采用20 L球型爆炸压力测试系统完成CF3H和CO2抑制CH4爆炸实验，实验装置如图1所示。 实验由20 L球型罐体、配气系统、恒温水浴系统、点火系统和控制系统组成。
20 L球型爆炸罐主体由不锈钢夹层内套、外套和密封盖组成，最大承受爆炸压力为2.5 MPa，配合水浴系统保证实验环境恒温。配气系统根据道尔顿分压法由针形球阀、真空泵和分压压力表控制进气体积配置实验设定所需实验气体，最多可配置进气4种气体。点火系统为化学点火药头缠绕在罐体密封盖内延伸出的电极上，利用24 V电源电压引燃，点火初始能量为10 J。使用压电式高灵敏度瞬态压力传感器采集压力动态变化过程，动态响应频率为250 kHz；数据采集卡最高采样频率为40 kHz，精度为2%。
1.2 实验方法
为模拟矿井下环境温度，实验初始温度设定为25 ℃，初始压力为101 kPa，实验用CH4纯度为99.99%，CO2纯度为99.999%，CF3H纯度为99.99%。采用渐近法测试纯CH4的爆炸极限，并分别添加CF3H和CO2与CH4混合，测试加入不同体积分数的抑制剂对CH4爆炸极限范围的影响。依据美国标准ASTM E918[30]规定，即点火后压力跃升超过7%作为发生爆炸的判据，每组实验重复3次。以CH4体积分数梯度0.1%逐次开展每组实验，直至测得能发生爆炸的最低（高）体积分数和不发生爆炸的最高（低）体积分数，二者取平均值即为可燃混合气体的爆炸极限。实验工况见表1。实验方法结构图如图2所示。
表 1 实验工况Table 1. Experimental conditions编号 气体体积分数/% 编号 气体体积分数/% CH4 CF3H Air CH4 CO2 Air 1 9.5 2 88.5 6 9.5 5.0 85.5 2 9.5 4 86.5 7 9.5 7.5 83.0 3 9.5 6 84.5 8 9.5 10.0 80.5 4 9.5 8 82.5 9 9.5 12.5 78.0 5 9.5 10 80.5 10 9.5 90.5 2. 结果与讨论
2.1 CF3H和CO2对CH4爆炸极限影响
采用上述20 L球型爆炸压力测试系统实验测得纯CH4在空气中的爆炸极限范围为5.1%~15.95%。在CH4中分别加入不同体积分数的CO2 (5%、7.5%、10%、12.5%、15%、17.5%、20%、21.5%)和CF3H (2%、4%、6%、8%、10%、12.5%)测试CH4爆炸极限的变化情况，并根据测试结果计算加入抑制剂惰化后甲烷爆炸危险度F值的变化，CF3H和CO2对CH4爆炸极限的影响如图3所示。
$$ F = \frac{{\sqrt {\varphi ({\mathrm{CH}}_4)_{\mathrm{U}} L} - \varphi ({\mathrm{CH}}_4)_{\mathrm{L}}}}{{\sqrt {\varphi ({\mathrm{CH}}_4)_{\mathrm{U}} \varphi ({\mathrm{CH}}_4)_{\mathrm{L}}} }} $$ (1) 式中：F为爆炸危险度，在0~1之间，值越大说明越危险；$\varphi ({\mathrm{CH}}_4)_ {\mathrm{U}}$为甲烷爆炸上限体积分数，%；$\varphi ({\mathrm{CH}}_4)_{\mathrm{L}} $为甲烷爆炸下限体积分数，%。
由图3可知：随着抑制剂体积分数的逐渐增加，CH4的爆炸极限范围缩小，爆炸危险度降低。当加入的CO2体积分数达到21.5%或CF3H体积分数12.5%时，CH4的爆炸极限范围缩减为0，即其爆炸上下限重合，爆炸危险度降为0；此时CF3H和CO2对应的CH4失爆体积分数分别为7.35%和7.5%，可以看出抑制剂CF3H和CO2均能够有效抑制CH4的爆炸，CF3H抑制下的爆炸极限范围小于CO2抑制作用下的爆炸极限范围，对应的CH4失爆时的体积分数为CO2的58.1%，说明CF3H对缩小CH4爆炸极限范围的影响作用更为显著；CO2抑制导致CH4失爆时，爆炸上限较纯CH4降低8.6%，爆炸下限较纯CH4升高2.25%；CH4、CF3H抑制导致CH4失爆时，爆炸上限较纯CH4降低8.45%，爆炸下限较纯CH4升高2.4%。可以看出，CF3H对CH4爆炸上限的降低作用略低于CO2，对爆炸下限的降低作用略高于CO2，且2种抑制剂的加入对CH4爆炸上限的抑制作用更为明显。这是因为CH4爆炸上限附近的工况为贫燃状态，少量的抑制剂的加入也会使得相对O2体积分数降低进而起到更好的抑爆作用；而爆炸下限附近的工况为富燃状态，抑制剂的加入更多地作用原因为冷却稀释或化学抑制的原因。
2.2 CF3H和CO2对CH4爆炸参数影响
不同体积分数的CF3H(2%、4%、6%、8%、10%)和CO2(5%、7.5%、10%、12.5%)对9.5%体积分数的CH4在空气中的爆炸压力随时间变化曲线的影响如图4所示，CF3H和CO2对9.5%体积分数CH4爆炸压力参数影响如图5所示。
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图 4 CF3H和CO2对9.5%体积分数CH4爆炸压力曲线影响Figure 4. Effect of CF3H and CO2 on the explosion pressure curves of 9.5% CH4![]()
图 5 CF3H和CO2对CH4体积分数9.5%爆炸压力参数影响Figure 5. Effect of CF3H and CO2 on the explosion pressure parameter of 9.5% CH4由图4可知：CF3H和CO2的加入对于体积分数9.5%的CH4爆炸压力降低均存在一定的影响，并且随着抑制剂加入体积分数的升高，反应的峰值压力降低、出现峰值压力的反应时间推迟，爆炸压力随时间变化曲线整体更加平缓。这说明CF3H和CO2对降低化学计量比CH4爆炸压力有良好的抑制作用。当CF3H体积分数超过4%或CO2体积分数超过7.5%后，继续提高抑制剂的体积分数对于抑爆效果的提升十分明显；当CF3H体积分数达到10%或CO2体积分数达到12.5%时，爆炸压力随时间变化曲线十分平缓，可认为此时有效抑制了CH4爆炸。
由图5可知：2种抑制剂的加入都明显降低了CH4体积分数9.5%爆炸反应的峰值压力最大升压速率，延长了到达反应峰值压力和最大升压速率的时间。同时可以看出CF3H的对于反应压力的抑制作用强于CO2，同样加入10%的体积分数时，CO2将CH4体积分数9.5%的峰值压力和最大升压速率较无抑制剂时降低37.63%和70.45%，而CF3H对其的抑制作用为73.16%和91.25%，是CO2抑制效果的1.95倍和1.3倍。CF3H体积分数在4%~8%区间内对反应峰值压力和最大升压速率的抑制作用最明显，到达峰值压力的时间曲线和最大升压速率的时间曲线也可按照4%和8%的体积分数节点划分为“缓−急−缓”3个阶段。
CF3H体积分数2%的加入略微增大了CH4体积分数9.5%的反应峰值压力，并缩短了该次反应到达最大爆炸压力的时间。其余工况下CF3H的加入均对体积分数9.5%的CH4爆炸存在明显的抑制作用，降低了反应的峰值压力和最大升压速率，延长了到达最大爆炸压力的反应时间。并且结合图3可以看出在CF3H加入体积分数小于4%时，对CH4爆炸下限有一定的降低作用，对CH4的爆炸压力有一定的增大作用，即少量CF3H的加入对CH4爆炸有促进作用。这是因为少量的CF3H加入时，基元反应R391：CF2+OH<=>CF2O+H占主导地位，且此反应为放热反应，虽然反应同时消耗了O自由基，但是热量释放占主导地位，导致对爆炸反应呈促进作用[21]。而CF3H加入量超过特定体积分数后，含氟(F)基元反应对关键自由基(H*、O*和OH*)的消除作用强于相关基元反应的热量释放作用，因此宏观上呈现出抑制效果[31-32]。
2.3 CO2和CF3H抑制CH4爆炸三角形分析
抑制条件下CH4爆炸极限对应的O2体积分数变化曲线如图6所示。随着抑制剂加入体积分数的增加，CH4爆炸极限对应的O2体积分数在逐渐减小，与图3中CH4失爆对应的抑制剂体积分数时爆炸上下限对应的O2体积分数重合。
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图 6 抑制条件下CH4爆炸极限对应的O2体积分数的变化曲线Figure 6. Variation curves of oxygen volume fraction corresponding to CH4 explosion limit under suppression conditions由图6可知：在抑制剂体积分数小于7%时，CF3H和CO2对CH4爆炸上限对应O2体积分数的影响基本一致，其中CF3H对CH4爆炸上限对应O2体积分数影响更明显，上下限对应的O2体积分数重合所需抑制剂体积分数更少，临界O2体积分数为16.8%，而CO2抑制对应的重合O2体积分数为14.94%，低于CF3H抑制作用下的临界O2体积分数1.86%。这说明CO2的抑制作用原理为稀释环境中的O2体积分数，而CF3H的抑制作用还包括能够消除反应过程中生成的关键自由基来阻断反应进行。在CH4爆炸上限附近工况时O2体积分数低，加入抑制剂可以进一步稀释O2含量，降低CH4与O2的反应概率。且CF3H中的含氟(F)自由基相比于CO2与反应中的自由基有更强的结合作用，因此在CH4爆炸反应中添加CF3H与CO2相比更能影响爆炸的上下限，并且提高了临界O2体积分数点。
CF3H和CO2抑制作用下的CH4爆炸三角形如图7所示，能够更加直观地看出不同抑制剂对CH4的影响效果。图中△BCD为CF3H抑制下的CH4爆炸三角形，3个顶点分别为B(5.1%，19.93%)、C(15.95%，17.65%)、D(7.35%，14.94%)。B、C分别为无抑制剂时纯CH4在空气中爆炸上下限对应的O2体积分数点，D为CF3H抑制CH4在空气中失爆时对应的O2体积分数点。△B'C'D'为CO2抑制下的CH4爆炸三角形，3个顶点分别为B'(5.1%，19.93%)、C’(15.95%，17.65%)、D'(7.5%，16.8%)。B'、C'分别为无抑制剂时纯CH4在空气中爆炸上下限对应的O2体积分数点，D'为CO2抑制CH4在空气中失爆时对应的O2体积分数点。
由图7可知：△BCD面积明显小于△B'C'D'，即CF3H的抑制下，CH4爆炸区域明显缩小，这是CF3H抑制效果强于CO2的直观展示。
图7中红色直线为无抑制剂时对应的O2体积分数线，A点为空气中O2体积分数点。根据图中爆炸三角形的划分将无抑制剂时对应的O2体积分数线以下区域分为4部分：区域1为爆炸三角形内部区域，为可爆区域，即内部点均可发生爆炸；区域2为低体积分数CH4不爆炸区域；区域3为低体积分数O2不爆炸区域；区域4为安全区域，此时CH4处于完全被抑制的状态，抑制剂与CH4的体积分数比均大于窒息比（失爆点抑制剂与可燃气体的体积比）[33-34]，在此区域内无论如何改变CH4与抑制剂的含量都不会发生爆炸。
由图7可知：在实际实验结果中，不同体积分数的CF3H和CO2抑制下的CH4爆炸极限对应氧气体积分数与理论的爆炸三角形边界存在一定偏差。抑制剂作用下的实际爆炸下限对应O2体积分数偏向区域2，实验爆炸上限对应O2体积分数偏向区域1，即爆炸下限附近工况中，低于理论氧气体积分数的O2含量即可爆炸，爆炸上限附近工况中，高于理论O2体积分数的O2含量才可爆炸，是抑制剂对爆炸上限影响更为显著的直观体现。实验结果的爆炸三角形边界较理论模型中燃空比更小，但是这种理论与实际结果的偏差不会超过AD线和A’D’线进入到区域4内，同样能够说明区域4为安全区域。对比2种抑制剂作用时各区域面积情况可以看出，CF3H抑制下的区域1、区域2和区域3面积均减小，区域4面积增大，这是因为窒息比减小（CO2抑制CH4的窒息比为2.93，CF3H抑制CH4的窒息比为1.67）。这说明CF3H的抑制效果强于CO2。
2.4 抑爆原理及应用场景
CH4爆炸过程中CO2和CF3H的抑制作用原理如图8所示。在CH4爆炸过程中，会产生关键的自由基，如H*、O*和OH*等[35]，他们参与链反应的传递过程，加入CO2和CF3H针对其在空气中的爆炸反应过程抑制原理不同。大量CO2通过稀释空气中的O2体积分数，降低CH4和O2发生碰撞生成关键自由基的概率，抑制链式反应的进行；且CO2作为CH4反应的生成物，其体积分数的增加会促进反应的逆向进行。CF3H受热会分解出含氟自由基(例如CF2*、F*等)，这些自由基会和生成的关键自由基结合生成氟化产物，进而抑制链式反应的进行；除此之外，CF3H的加入同样能够降低O2体积分数，起到一定的稀释抑制作用。因此，对比CF3H和CO2针对CH4在空气中爆炸的抑制效果，能够为井下巷道内瓦斯爆炸传播抑制提供理论依据。
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图 8 井下巷道CH4爆炸抑制原理示意图Figure 8. Principle of CH4 explosion suppression principle in underground roadway采用自动抑爆系统，在瓦斯积聚后遇点火源头反应初期，传感器迅速检测到火焰和压力变化信号，对其危险性进行判断。并同时放大处理后递交控制器，控制执行器开启抑爆设备，喷出抑制剂以形成火焰阻隔面或对巷道内反应气体惰化抑制，完成抑爆操作。系统目的在于延长瓦斯爆炸感应期，在发生爆炸或大规模火灾蔓延前完成抑制。由图8可知：抑爆设备由数个喷气环组成，每个喷气环安装数个喷气嘴，可在执行器开启时喷出气体抑制剂，对巷道内瓦斯气体进行稀释，依据上述抑爆原理终止爆炸发展进程。
3. 结 语
1）CF3H和CO2都可以缩小CH4在空气中的爆炸极限范围，并且对爆炸上限有更显著的影响作用。当CH4爆炸上下限重合时，所需添加CF3H的体积分数为12.5%，临界O2体积分数为16.8%，CH4失爆体积分数为7.5%；所需CO2的体积分数为21.5%，临界O2体积分数为14.94%，CH4失爆体积分数为7.35%。CO2通过稀释O2体积分数抑制反应，CF3H通过消耗反应过程中关键自由基抑制反应。
2）随着CF3H和CO2体积分数的升高，CH4体积分数9.5%的反应峰值压力和最大升压速率逐渐降低，达到反应峰值压力和最大升压速率的反应时间延迟。同样体积分数（10%）的CF3H和CO2加入CH4（体积分数9.5%）后，CF3H的抑爆能力约时CO2的1.95倍和1.3倍。其中低于CF3H体积分数4%对CH4的爆炸过程存在一定的促进作用，能够略微降低CH4的爆炸下限，增大CH4体积分数9.5%的爆炸最大压力，这是因为含氟(F)基元反应的放热效应强于该反应的自由基消除效应。
3）CF3H和CO2都能明显地抑制CH4爆炸，根据其爆炸极限和临界O2体积分数构成爆炸三角形，表明CF3H的抑制效果更为显著，其爆炸三角形内可爆区域面积更小，安全区域内窒息比是CO2的57%，且实验结果中爆炸三角形的边界较理论模型中的燃空比更小。
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图 2 巷道围岩应力分布示意图
Figure 2. Schematic diagram of stress distribution in roadway surrounding rock
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图 3 巷道卸压应力分布示意图
Figure 3. Schematic diagram of stress distribution of roadway pressure relief
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图 4 巷道煤壁卸压造成钻孔漏风示意图
Figure 4. Schematic diagram of borehole air leakage caused by coal wall relief in roadway
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图 5 钻孔周边裂隙带漏风示意图
Figure 5. Schematic diagram of air leakage in fracture zone around borehole
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图 6 封孔段材料与钻孔壁接触不良漏风示意图
Figure 6. Schematic diagram of air leakage in poor contact between sealing section material and the drilling wall
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图 7 钻孔封孔段材料缺陷漏风示意图
Figure 7. Schematic diagram of air leakage due to material defects in drilling and sealing section
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图 8 井下SF6示踪气体检测钻孔漏风示意图
Figure 8. Schematic diagram of downhole SF6 tracer gas detection of drilling gas leakage
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图 10 CO体积分数随煤温的变化曲线
Figure 10. Variation curves of CO volume fraction with coal temperature
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图 11 CO2体积分数随煤温的变化曲线
Figure 11. Variation curves of CO2 volume fraction with coal temperature
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图 12 CH4体积分数随煤温的变化曲线
Figure 12. Variation curves of CH4 volume fraction with coal temperature
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图 13 耗氧速率随煤温的变化曲线
Figure 13. Variation curves of oxygen consumption rate with coal temperature
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图 14 CO产生速率随煤温变化曲线
Figure 14. Variation curves of CO production rate with coal temperature
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图 15 CO2产生速率随煤温变化曲线
Figure 15. CO2 production rate variation curves with coal temperature
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图 16 不同供风量条件下煤温与耗氧速率的变化曲面图
Figure 16. Surface graph of coal temperature and oxygen consumption rate under different air supply conditions
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图 17 不同供风量条件下煤温与CO产生率的变化曲面图
Figure 17. Surface graph of coal temperature and CO production rate under different air supply conditions
表 1 程序升温实验条件
Table 1 Temperature programming experiment conditions
煤样 平均
粒径/
mm试管
煤高/
cm煤质量/
g煤体积/
cm3空隙率/
%空气
流量/
(mL·
min−1)升温
速度/
(℃·
min−1)1# 4.19 18.3 1032 1436.6 45.86 40 0.3 2# 4.20 18.4 1026 1444.4 46.62 60 0.3 3# 4.15 18.6 1036 1460.1 46.62 80 0.3 4# 4.25 19.4 1082 1522.9 46.62 100 0.3 5# 4.18 16.8 1002 1318.8 42.86 120 0.3 
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